Юноша рано принял сан пресвитера. По возвращении в Константинополь состоял библиотекарем соборной церкви и преподавателем философии. Святой Кирилл с успехом вел прения с еретиками, иконоборцами и с магометанами. Стремясь к уединению, он удалился на гору Олимп к своему старшему брату Мефодию, но уединение его продолжалось недолго.
